Активация пероксимоносульфата с использованием высокоэффективного и стабильного катализатора ZnFe2O4 для деградации тетрациклина

Научные отчеты, том 13, Номер статьи: 13932 (2023) Цитировать эту статью

125 доступов

1 Альтметрика

Подробности о метриках

Тетрациклин (ТС) – широко используемый антибиотик, который пагубно влияет на экосистемы и поэтому должен быть удален из окружающей среды. Благодаря их высокой способности окислять загрязняющие вещества, включая антибиотики, и селективности в отношении этих загрязняющих веществ, усовершенствованный метод окисления, основанный на сульфатных радикалах (SO4·-), вызвал значительный интерес. В этом исследовании был разработан новый метод удаления ОХ путем активации пероксимоносульфата (ПМС) с использованием катализатора ZnFe2O4. Методом соосаждения был приготовлен катализатор ZnFe2O4 путем легирования цинком материалов на основе железа, что увеличивало окислительно-восстановительный цикл, в то время как ПМС был активен и способствовал образованию свободных радикалов. Согласно результатам спектроскопии электронного парамагнитного резонанса, катализатор ZnFe2O4 может активировать ПМС и генерировать SO4·-, HO·, O2·- и 1O2 для устранения TC. Это исследование предлагает новый метод создания высокоэффективных гетерогенных катализаторов, способных активировать ПМС и разрушать антибиотики. В исследовании предложены следующие пути деградации: гидроксилирование и раскрытие цикла ТК на основе продуктов, идентифицированных с помощью сверхэффективной жидкостной хроматографии-масс-спектрометрии. Эти результаты показали, что приготовленный катализатор ZnFe2O4 эффективно удаляет TC и демонстрирует превосходные каталитические характеристики.

В последнее время из-за быстрого развития промышленности в водоем сбрасывается все больше и больше загрязняющих антибиотиков, что приводит к все более серьезному загрязнению воды. Тетрациклин (ТС) – широко используемый антибиотик в медицине и животноводстве1. Однако значительное количество ОХ выбрасывается в окружающую среду и не усваивается человеком или животными, что приводит к повышению устойчивости микробов и вредному воздействию на экологическую систему2,3. Сообщалось, что в сточных водах аквакультуры уровни ОХ достигают 20 мг/л, а недавно ОХ был обнаружен в питьевой воде4,5. Поэтому эффективные методы удаления ОХ из водных растворов стали актуальными.

В последние годы антибиотики были удалены из воды с помощью различных методов, таких как адсорбция, биодеградация6, фотодеградация7,8 и процессы усовершенствованного окисления (АОП)9. Традиционные методы, такие как адсорбция и мембранные процессы, часто имеют некоторые ограничения, включая образование вторичных загрязнителей, высокую стоимость и утомительный процесс. Использование АОП, при котором крупные органические молекулы превращаются в соединения малых органических молекул и даже в H2O и CO2, является наиболее эффективным методом удаления TC10,11. Усовершенствованный процесс окисления, основанный на активации пероксимоносульфата (ПМС), стал одним из наиболее эффективных методов. перспективные технологии реабилитации антибиотиков.

SO4·− имеет более высокий окислительный потенциал, большую продолжительность действия и более широкий диапазон pH по сравнению с HO·, полученным по реакции Фентона12. Обычно для производства SO4·–13,14,15 используются персульфаты, такие как ПМС или пероксидисульфат (ПДС). ПМС с асимметричной структурой демонстрирует более сильные окислительные характеристики, чем ПДС с твердым симметричным каркасом16. Поэтому ПМС широко используется в радикальных сульфатных АОП, чему обычно способствует использование металлсодержащих катализаторов (Co, Fe, Cu и Mn)17,18,19,20,21,22. Однако по-прежнему необходимы высокоэффективные, надежные и пригодные для повторного использования гетерогенные катализаторы для практического применения. Гетерогенный катализатор предпочтительнее в качестве активатора PMS по сравнению с гомогенным катализатором из-за простоты восстановления катализатора, минимального выброса вторичных загрязнителей и возможности работать в таких экстремальных условиях (высокое давление и высокая температура).

Среди катализаторов на основе переходных металлов катализаторы на основе железа часто используются для запуска ПМС из-за их высокой эффективности, безопасности, нетоксичности и низкой цены. Катализаторы на основе Fe, которые могут активировать PMS для расщепления органических загрязнителей, включают магнитные Fe3O4, α-Fe2O3, γ-Fe2O3 и δ-FeOOH23. Хотя Fe2+ и Fe0 с низкой валентностью легко окисляются, медленный цикл Fe2+/Fe3+ приводит к низкой эффективности активации PMS24. Поэтому для устранения этих негативных эффектов в качестве заменителей для улучшения каталитической активности и стабильности были предложены биметаллические оксидные катализаторы. В прошлом было много исследований по разложению органических загрязнителей персульфатом с использованием биметаллических оксидов Fe-Mn, Fe-CO в качестве катализаторов20,22,24, но выщелачивание ионов CO и Mn приведет к вторичному загрязнению окружающей среды, поэтому Это исследование было сосредоточено на экологически чистых биметаллических оксидных катализаторах Fe-Zn.